利用光电化学(PEC)分解水将间歇性的可再生太阳能转换并存储为氢能被认为是解决当前世界范围内环境危机和能源短缺问题最有前途的路径之一。半导体Si具有低成本、窄带隙、储量丰富以及合适的能带结构等优势,成为了极具潜力的PEC光电极材料。但是,Si表面载流子复合严重且析氢反应动力学缓慢等瓶颈阻碍了其在PEC分解水制氢应用中的进一步发展。将贵金属催化剂和半导体Si耦合是提升其PEC分解水制氢性能的典型途径。然而,贵金属催化剂直接沉积在Si表面容易聚集成较大的团簇,并容易从Si表面剥离,从而限制了贵金属的有效利用和Si光阴极的PEC性能的提升。
近日,威尼斯人 范荣磊博士、雎胜教授和沈明荣教授等合作者在构建高效稳定Si光阴极用于PEC分解水制氢方面取得了创新性研究成果。该团队提出用富氧空位的r-Ni(OH)2层来桥接原子分散的Ir催化剂和Si光阴极,不仅可以减少贵金属的用量,而且由于贵金属和载体之间的强相互作用,可以提高Si光阴极的活性和稳定性。实验研究和密度泛函理论计算的结合揭示了r-Ni(OH)2层不仅为HER提供了丰富的活性位点,而且可以加速电荷传输和降低Volmer和Tafel步骤的能垒,显著提高HER反应动力学。r-Ni(OH)2的这些多功能的特点使Si光阴极具有优异的PEC分解水制氢性能。该研究提出了一种实现单原子催化剂与光电极的有效集成策略,为高性能能量转换光电极的设计和制备提供了可行的途径。
该研究成果以《Oxygen-vacancy-rich nickel hydroxide nanosheet: a multifunctional layer between Ir and Si toward enhanced solar hydrogen production in alkaline media》为题,于2022年5月25日发表在Energy& Environmental Science上。我校威尼斯人 范荣磊博士、雎胜教授和沈明荣教授为共同通讯作者;我校威尼斯人 硕士生沈君霞为论文的第一作者。该工作得到了国家自然科学基金、江苏省高等学校学科优先发展计划项目资助。
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